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该项工作中,莱芜以控制CsPbBr3中掺杂锰阳离子(Mn2+)并施加外部磁场来展开实验。结果表明与原始CsPbBr3NPLs相比,供电公司Mn掺杂CsPbBr3(Mn-CsPbBr3)NPLs由于掺杂后产生了自旋极化电子,实现了更出色的光催化CO2RR。
一、研发仪导读近年来利用太阳能驱动人工光合作用将二氧化碳变为燃料和化学品的策略受到广泛关注,因为它同时解决了全球变暖问题和可再生能源问题。自旋选择被认为是促进电催化析氧反应(OER)的一种可能方法,便携该反应涉及从单线态物质(OH−或H2O)形成三线态O2的过程。在有和没有外部磁场(0和300mT)的情况下,检测(c)CsPbBr3和(d)Mn-CsPbBr3NPLs的归一化光致瞬态反射率变化(ΔR/R)。
山东式通©2022AmericanChemicalSociety(a)在3D全无机钙钛矿CsPbBr3中掺杂磁性Mn2+离子形成电子自旋极化的示意图。莱芜(b)CsPbBr3和(c)Mn-CsPbBr3NPLs的TEM图像。
图2CsPbBr3和Mn-CsPbBr3NPLs的光学性质、供电公司自旋极化性质和光催化性能。
在磁性元素协同掺杂和外加磁场帮助下,研发仪与原始CsPbBr3NPLs相比,Mn-CsPbBr3NPLs的光催化CO2还原效率大大提高。图3.CVsof(a)bareCuRDEand(b)Modified-CuRDEinN2-saturated0.1MKClO4/HClO4(pH~2.2)withdifferentrotationrates,scanrate:50mV/s;Linearfittingofiplateauvs.ω1/2for(c)CuRDEand(d)Modified-CuRDEbasedonLevichequation.对Cu以及修饰后的Cu电极分别进行旋转电极实验(RDE)的测试,便携对比发现,便携在两个电极上,在-0.6~-1.4V都能观测到一个电流平台,该电流平台对应于H+的还原反应过程。
检测即使在pH~1的1.0MH3PO4强酸溶液([K+]=0.1M)中,修饰后的Cu电极仍能实现较高C2+产物的法拉第效率(55%)。山东式通这一点说明有机膜对CO2分子的跨膜传递并没有影响。
这样的实验结果表明,莱芜该策略为今后直接利用工业废气(fluegas,[CO2]:5~40%)进行CO2R提供了一定的实验基础和技术可能。大量关于高效催化剂设计,供电公司CO2R机理探究以及电解池设计的工作涌现出来。
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